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      English  |  上海硅酸鹽所  |  中國科學院  
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    上海硅酸鹽所在高負載大倍率鋰硫電池的正極異質摻雜骨架研究中取得系列進展
    發布時間:2021-01-11

      移動電子設備、低排放電動車和智能電網等應用對儲能體系的能量密度提出了更高的要求,促使人們不斷探索能夠超越現有鋰離子電池的新型電池體系?;诙嚯娮愚D換反應的鋰硫電池由于其高能量密度(2567 Wh/kg)和資源豐富性而展現出不凡的潛力。然而,單質硫及其放電產物(Li2S2/Li2S)的絕緣性、充放電過程中由可溶多硫化鋰引起的“穿梭效應”、電極體積膨脹等缺點極大阻礙了鋰硫電池體系的商業化發展。將雜原子或者金屬納米粒子作為活性位點摻雜入異形多孔碳框架可以有效地解決上述問題,在確保均勻負載高含量硫和良好導電性的同時,還可以化學地吸附多硫化物,有效地限制“穿梭效應”,并且加速催化多硫化物轉換反應,提高倍率性能(Journal of Energy Chemistry 2019,38,94-113)。近期,中國科學院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員帶領的團隊在高負載大倍率鋰硫電池正極的異質摻雜骨架的合成設計方面取得了系列研究進展,相關成果先后發表在Energy Storage Materials、ACS Nano等期刊上。 

      中空碳球由于良好的導電性、高的比表面積、可調的孔結構和低的密度,是高載量硫宿主材料的理想之選。目前,中空碳球主要由模板法制得,過程復雜且試劑有害。該團隊提供了一種基于自犧牲模板法合成N/O雜原子雙摻雜的中空碳微球的合成方案。采用微米級的球形碳氮聚合物(g-C3N4)作為自犧牲模板和富氮的前驅體,在外層包覆PDA,通過簡單的高溫碳化方法去除內層的碳氮聚合物模板,同時外部PDA碳化為多孔納米片,從而得到N/O雜原子雙摻雜的中空碳微球(HCMs)。HCMs有著大量多孔納米片組成的殼,具有高的比表面積(873 m2/g)和孔容(4.84 cm3/g),其NO含量可達5.366.99 atom%。得到的HCMs-S電極由于其物理限制效應、親鋰吸附和催化轉化等優點,在2C大倍率下的可逆容量約為900 mAh/g,900次循環后的保留容量約為530 mAh/g。即使在高硫含量(90 %)和載量(4.84 mg/cm2)的條件下,也得到了700 mAh/g的優異可逆容量。長期高倍率的循環不影響正極端納米結構Li2S的均勻沉積,負極端的鋰沉積也沒有枝晶生成。該工作開發了一種可實現微米級C-S顆粒和高載量鋰硫電池的簡便方法,其碳宿主微結構以二維結構單元自組裝成的三維骨架為特征,具有豐富的內部連通的質量/電荷傳輸通道。相關成果發表于 Energy Storage Materials 2019, DOI: 10.1016/j.ensm.2019.06.009)上。 

      二維層狀多孔碳具有比表面積大、導電性好以及催化活性位點易鋪展調控等優點,可以有效地負載硫分子,減緩硫電極的體積膨脹效應,加快電子和離子傳輸,而且二維層狀結構也可以增加多硫化物與催化活性位點的接觸。該團隊使用MgCl2?6H2O同時作為高溫溶劑和造孔劑,其900 高溫碳化富氮的生物質腺嘌呤(Adenine)時起到交聯模板作用,且輔以少量的CoCl2?6H2O摻雜,最后得到共摻雜Co/N作為雙親鋰-親硫位的二維層狀結構交織的石墨化多孔碳(Co-CNCs),其具有褶皺的整體形貌特征。受益于其豐富的層間體積、穩定的石墨化結構、均布的化學吸附位和電催化活性位點,S@Co-CNCs0.2 C的初始容量為1290.4 mAh/g,在大倍率為2 C時可穩定循環至少600圈,且具有極小的每圈循環衰減率(0.029 %),其倍率性能測試可容忍20 C的超高倍率。另外,即使在92.33 wt%的超高硫含量時,H-S@Co-CNCs電極能在5 μl/mg極低E/S(電解液體積/硫質量)比下穩定倍率循環;H-S@Co-CNCs9.7 mg/cm2的高面積載量下,以6 mAh/cm2的面容量可穩定循環至少100圈。該復合正極可在大倍率長時間循環下仍然維持完整的初始形貌,實現均勻的S/Li2S 電沉積,而且該鋰硫電池的負極無明顯枝晶形成。相關成果發表于ACS Nano2019, 13, 9520-9532)上。 

      相關研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的資助和支持。   

      附文章鏈接: 

      https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719302934  

      https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b04519 

    由多孔納米片殼層構成的N/O雜原子雙摻雜中空碳微球作為高載量鋰硫電池的大顆粒正極宿主材料

    腺嘌呤衍生、具有雙親鋰-親硫位、二維層狀結構交織的多孔碳作為高載量鋰硫電池的正極宿主材料

     
     
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