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      English  |  上海硅酸鹽所  |  中國科學院  
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    上海硅酸鹽所提出“亞穩相催化”設計策略
    發布時間:2021-12-07

      工業大規模電解水制氫主要采用堿性電解水制氫技術,其制氫工藝簡單,產品純度可達99.9%,被視為最具有潛力的大規模制氫技術。然而,超高電流下,超低過電位與低成本之間的權衡仍然是工業電解水制氫的一個巨大挑戰。在該研究領域,計算電化學方法、機器學習、電化學實驗表征緊密結合,為設計高活性析氫電催化劑奠定了重要基礎。 

      近期,中國科學院上海硅酸鹽研究所劉建軍研究員團隊和復旦大學葉明新、沈劍鋒教授團隊合作,提出了“聚陰離子摻雜誘導亞穩相催化”的催化劑結構設計策略,通過磷酸根摻雜亞穩相β-NiMoO4激活費米能級處活性電子態,有效降低堿性電解質水分解生成H*能壘,進一步促使H*耦合生成H2脫附,表現出最佳的氫吸附自由能(-0.046eV),高效提升催化劑本征穩定性和活性。研究發現,磷酸鹽取代的 β-NiMoO41000mAcm-2的超高工業電流密度下保持200h的長期穩定,過電位僅為-210mV。相關工作發表在Nature Communications 2021, 12, 5960。 

      基于“亞穩相催化”設計理念,劉建軍研究員團隊與上海硅酸鹽所王家成研究員團隊合作構建Fe/N共摻石墨烯基底(Fe-N-C)、納米級釕(Ru)納米粒子(NPs)和單個Ru原子組成復合二維材料,Fe/N共摻雜石墨烯基底從熱力學穩定性上可以促使Ru-NPs高效分散形成小尺寸NPs和單原子(SAs),Ru納米粒子降低水解離能壘,Ru單原子協同促進H*源快速結合生成H2脫附,協同提高堿性析氫催化活性。在10mAcm-210) 電流下具有超低過電位 (9mV),優于堿性條件下商用的 HER 電催化劑。相關工作發表在Advanced Science 2021, 20, 2001881. 

      亞穩相1T-MoS2具有高析氫催化活性,設計更廣泛的金屬相過渡金屬硫屬化物(TMDs)面臨巨大的挑戰。通過高通量計算篩選與機器學習結合,建立了電子帶隙、相穩定性、空位形成能、氫吸附能的多級篩選策略,篩選出完美的單層VS2NiS2,過渡金屬離子空位(TM-空位)ZrTe2PdTe2,硫族離子空位(X-空位)MnS2,CrSe2,TiTe2VSe2等催化劑?;诎氡O督機器學習方法,建立了1T-TMDs材料的HER催化活性描述符ΔGH*=0.093-(0.195*LEf+0.205*LEs)-0.15*Vtmx(其中0.195*LEf + 0.205*Les為局部電負性,Vtmx為價電子數)。該工作以發表于Journal of Physical Chemistry Letters 2021, 12, 2102 上。 

      相關研究工作得到國家自然科學基金委員會和上??茖W技術委員會等項目的資助和支持。 

      附文章鏈接: 

      https://www.nature.com/articles/s41467-021-26256-1 

      https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202001881 

      https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.0c03839

    磷酸根摻雜亞穩相b-NiMoO4高效促進堿性介質水分解生成H*源,進一步耦合生成H2脫附,實現堿性條件下超高電流、超低電位電解水制氫

    堿性/中性條件Ru單原子和團簇協同催化,有效降低堿性條件水分解能壘,促使H*耦合生成H2脫附,實驗驗證10mAcm-2電流下過電位氫僅有9mV。

    多級高通量計算與機器學習進行金屬相TMDs高活性析氫催化劑的篩選與描述符的構建。

     
     
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