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      English  |  上海硅酸鹽所  |  中國科學院  
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    上海硅酸鹽所提出微氧泵缺陷修復策略助力快充電池
    發布時間:2021-12-22

      目前商業鋰離子電池的能量密度和充電速度仍無法滿足更廣闊市場的需求。商業電池的快充目標為15分鐘內完成80%的充電,現階段石墨負極因其較低的電化學平臺,在反復的充放電過程中容易生長鋰枝晶而導致電池短路。正交相的五氧化二鈮(T-Nb2O5)具有由NbO6NbO7兩種多面體共頂點或共邊連接構成的層狀結構,這種穩定的房柱式(room and pillar)框架結構保證了T-Nb2O5可以憑高贗電容效應的方式儲鋰。然而,T-Nb2O5較低的電子電導率限制了其電化學性能的發揮,增大了電位極化并使動力學過程緩慢。 

      針對T-Nb2O5電導率不足的問題,中國科學院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員團隊提出了一種新型的氧缺陷誘導策略及微氧泵缺陷修復補氧機制,利用酸溶液中H+與非晶態Nb2O5·nH2O之間的路易斯酸堿交互引入缺陷結構,退火后即可產生含氧缺陷的T-Nb2O5-x,進而利用氧摻雜的石墨化氮化碳(O-g-C3N4)作為微氧泵修補氧化鈮中過多的缺陷結構。這種誘導和修補缺陷的方法可控地調節了T-Nb2O5-x中的氧缺陷濃度,在提高電導率的同時,穩定了層狀結構,實現了T-Nb2O5-x作為鋰離子電池負極在大電流密度下的超長穩定循環。相關成果以“Defect-Concentration-Mediated T-Nb2O5 Anodes for Durable and Fast-Charging Li-Ion Batteries”為題發表于Advanced Functional Materials 2021, 2107060, DOI: 10.1002/adfm.202107060。 

      氧缺陷的引入使T-Nb2O5-x的電子電導率相比T-Nb2O5提高了一個數量級。理論計算和同步輻射均表明氧缺陷的引入使NbO7五角雙錐向NbO6四角雙錐轉變,這種轉變會引起層內Nb-O-Nb鍵的重排,同時少量Nb4+的形成在不破壞晶格結構的同時降低了由Jahn-Teller效應帶來的扭曲,緩解了T-Nb2O5內部的晶格應力。根據PDOS計算以及紫外-可見-紅外吸收光譜的推算結果,T-Nb2O5-x的能帶要明顯低于T-Nb2O5的能帶,證實了T-Nb2O5-x具有更高電導率。根據第一性原理建模,氧缺陷的位點最有可能位于鈮氧多面體層間的Nb-O-Nb處。 

      O-g-C3N4微氧泵在高溫下會氣化,這有利于氧原子釋放并在缺陷位點上補充;O-g-C3N4也可以作為T-Nb2O5-x生長的自犧牲模板而構建多孔的大片電極網絡。經微氧泵調節后,T-Nb2O5-x的氧缺陷濃度從19 μmol/g降低到0.31 μmol/g。缺陷修補后的T-Nb2O5-x表現出優異的循環穩定性,在5C大倍率下循環1100圈后的容量仍保持在164 mAh/g,在25 C的超高倍率下仍可釋放104 mAh/g的容量。重缺陷型的T-Nb2O5-x4 mg/cm2的高載量下可實現0.74 mAh/cm2的面容量。T-Nb2O5-x/LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2全電池表現出高的電位平臺(2.12 V)和大的比容量(229 mAh/g),證明了這種快充負極材料的實用性。氧缺陷調制策略為開發新型氧化物電極用于快充型和耐用型鋰離子電池提供了一種新思路。 

      論文的第一作者為在讀博士生鄭勇健,合作作者包括上海硅酸鹽所劉建軍研究員和上海交通大學祖麗皮亞·沙地克長聘副教授。該研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、上海市科委等項目的資助和支持。 

      文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202107060

    O-g-C3N4補氧機理及T-Nb2O5-x5C倍率下的長循環性能對比

    缺陷型T-Nb2O5-x的結構分析及能帶計算

    T-Nb2O5-x的面容量優勢及其全電池性能

     
     
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